Full resolution (JPEG) - On this page / på denna sida - H. 11. 13 mars 1948 - Isotopanrikning genom jonvandring i vattenlösning, smälta och fast fas, av Torbjörn Vestermark
<< prev. page << föreg. sida << >> nästa sida >> next page >>
Below is the raw OCR text
from the above scanned image.
Do you see an error? Proofread the page now!
Här nedan syns maskintolkade texten från faksimilbilden ovan.
Ser du något fel? Korrekturläs sidan nu!
This page has never been proofread. / Denna sida har aldrig korrekturlästs.
13 mars 1948
161
Fig. 3. Isotopförhållandet K^IK*1 i katodrummet avsatt mot
tiden för fyra representativa experiment. Celltyp: Q
gränsskikt; O S kemisk indikator; • automatisk (pH-regulator).
spänningen till 80—100 V. Mängden anrikat kalium
uppgår till inemot 400 mg och energiförbrukningen per gram
kalium av isotopförhållandet KS9/K41 = 21,5 synes röra sig
om 30—40 kWh. Ur experimentdata har man uppskattat
förhållandet mellan jonvandringshastigheterna och
maximalt funnit £i= 1,0038, medan man ur Lindemanns formel
och antagandet, att kaliumjonen associerar sju
vattenmolekyler, finner 1,006.
En rad försök med varierande av cellkonstruktion,
diafragmamaterial, temperatur, elektrolytkoncentration etc.
har utförts. Dessa visar, att homogeniteten i packningen
liksom stödplattornas utförande är kritisk. Horisontella
celler arbetar bättre än vertikala på grund av större risk
för konvektion i de senare. Temperatur och koncentration
har visats vara av sekundär betydelse.
Westhaver5 har teoretiskt behandlat apparaternas
verkningssätt och produktionsförhållanden. Han betraktar
därvid diafragmat som en destillationskolonn, arbetande
under totalt återflöde. Antalet teoretiska "bottnar" per cm
är av storleksordningen 200, medan man experimentellt
uppnått maximalt 50. Med en botten definieras i dessa fall
den sträcka, på vilken isotopförhållandet ökats med en
faktor e (se ovan).
Med vissa modifikationer har metoden använts för att
anrika den tyngre kaliumisotopen K41, och försök har även
gjorts att i samma apparat samtidigt anrika båda
isotoperna. Madorsky och Straus6 har anrikat den lätta
klor-isotopen Cl35 i en gränsskiktscell.
Brewer och hans medarbetare anser, att vid samtliga
försök diafragmamaterialets kemiska natur varit utan
betydelse för anrikningsförhållandena och att effekten endast
står i samband med jonrörligheten. Det kan i detta
sammanhang tilläggas, att det genom arbeten av Taylor och
Urey12 är bekant, att jonbytande ämnen kraftigare
kvarhåller kaliums tyngre isotop. Genom att utbyta sanden
mot en katjonbytare i diafragmat borde man kunna
utnyttja båda isotopieffekterna samtidigt. Försök i denna
riktning pågår för närvarande på fysiska laboratoriet vid
IVA:s Försöksstation.
Jonvandring i smälta och fast fas
I den stora hydratationen av joner i vattenlösning har
à Klemm sett en stor svaghet ur isotopanrikningssynpunkt.
Han har därför valt att arbeta i fast fas och i smälta. För
arbetena i fast fas valdes oc — AgJ, som existerar mellan
145,8 och 502°C och har en avsevärd jonledning.
Elektrolys företogs av en 60 cm lång stav av AgJ-pastiller. På
grund av jodutveckling minskas stavens längd vid
anod-sidan, och därför var anoden tryckbelastad och
förskjutbar. Efter 20 h elektrolys (0,25 A) uttogs AgJ-pelaren och
uppdelades i sektioner vilka masspektrograferades var för
sig. Det visade sig, att den tunga isotopen Ag109 anrikats
intill anoden och att anrikningen avtog med avståndet från
densamma. Den största separationsfaktorn uppgick till T,12.
Klemm beräknar förhållandet mellan
vandringshastighe-terna, e, till 1,002. Det kan tilläggas, att isotopförhållandet
konstaterades icke blott med masspektrograf utan även
genom studie11 av de neutroninducerade radioaktiviteterna
av Ag108 och Ag110.
Senare har Klemm övergått till arbeten i smältor10. Han
har elektrolysen kedjan kol/PbCl2/LiCl + 2 % KCl/PbCU/
/kol vid 630°C i en apparat som visas schematiskt i fig. 4.
I en apparat av detta slag kommer klorjonströmmen mot
anoden att innebära en faktisk motström. Detta visas
tydligt av det faktum, att gränsskiktet vid anodsidan under
elektrolysen, som varade 48 h, endast rört sig 13 mm.
Det kunde klart visas, att de tunga alkaliisotoperna
kraftigt anrikats intill nyssnämnda gränsskikt mellan LiCl och
PbCL,. Kaliumkloriden, vars närvaro icke var avsiktlig utan
först upptäcktes i masspektrografen, hade dessutom
kraftigt anrikats i förhållande till litiumkloriden. Förhållandet
Li7/Li°, som i naturen är 12,3, ökades vid gränsskiktet till
icke mindre än 44,3. För kalium erhölls en nedgång i
förhållandet K39/K41 från 14,0 till 11,3. Mängden av den
anrikade litiumkloriden var av storleksordningen några
hundra milligram. Strömtätheten vid försöket var 5 A/cm2,
strömstyrkan 0,5 A och spänningen 60 V. Till den rena
elektrolyseffekten måste läggas en icke angiven effekt för
värmeförlusterna. Ur experimentdata har Klemm
uppskattat förhållandet mellan vandringshastigheterna av Li° och
Li7 och funnit värdet 1,021, medan man ur Lindemanns
formel finner 1,075. För kalium var motsvarande värden
1.016 och 1,025.
Genom jämförelser mellan Klemms och Brewers försök
kan man klart se, att förhållandet mellan isotopernas
jon-vandringshastigheter i smälta är avsevärt större än i
vattenlösning.
Utveckling
Mycket arbete torde återstå innan de berörda metoderna
kan anses fullt utvecklade. Det är ännu inte fastställt, om
orsaken till isotopieffekten i jonrörligheten är helt betingad
av massan, eller om andra förhållanden är orsaken. Man
har framfört möjligheten att en skillnad i hydratation
skulle kunna medverka4. Det är vidare ännu icke
undersökt, hur tunga element som kan isotopsepareras på dessa
sätt. Tekniken på området torde komma att utvecklas
mycket, och speciellt synes detta gälla om den
smältelektroly-tiska metoden. Småningom torde kaskadprocesser utveck-
Fig. 4. Smältelektrolyscell för
an-riktning av Li7. A visar cellen före,
B efter försöket.
<< prev. page << föreg. sida << >> nästa sida >> next page >>